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Thèse présentée à

Université de Rouen

Discipline : Physique
Spécialité : Energétique

Par

Julien JARRIGE

Soutenue le 15 février 2008

Etude experimentale des decharges electriques Impulsionnelles nanoseconde à pression atmospherique. Application au traitement des effluents gazeux et à la décontamination de surface.
Jury

Rapporteur :
K. HASSOUNI, Professeur, Université de Paris XIII
S. PASQUIERS, Directeur de recherche au LPGP, Université Paris XI

Examinateur :
A. ROUSSEAU, Directeur de recherche au LPTP, Ecole Polytechnique
M. TRINITE, Directeur de recherche, Université de Rouen

Directeur de thèse :
P. VERVISCH, Directeur de recherche, Université de Rouen

Le travail présenté dans cette thèse porte sur l’étude expérimentale des décharges filamentaires impulsionnelles de type nanoseconde à la pression atmosphérique, et sur leurs utilisations à des fins environnementales.
La première partie de cette étude est consacrée à la caractérisation physico-chimique d’une décharge couronne de géométrie fil-cylindre. Un générateur d’impulsions haute-tension à front de montée ultra-court basé sur la technologie des générateurs de Marx est développé pour alimenter la décharge électrique. L’analyse des signaux électriques a permis d’identifier les différentes phases de la décharge électrique (initiation, propagation, conduction). L’influence des paramètres des impulsions sur les caractéristiques énergétiques des streamers est étudiée. L’amplitude (de 40 à 70 kV) et le temps de montée (de 4 à 12 ns) ne montrent pas d’effet significatif sur la production d’espèces actives dans le plasma généré. En revanche, l’efficacité du procédé est améliorée en limitant le temps d’application de la haute-tension. En effet, la production d’espèces actives est principalement due au passage du front d’ionisation dans le milieu, alors que l’énergie injectée pendant la phase résistive est dissipée par échauffement du gaz.
La décharge couronne est ensuite appliquée au traitement de trois COV en phase gazeuse (propane, isopropanol et propène). Les taux d’élimination dépendent fortement de la nature du composé et de la concentration initiale. L’étude des mécanismes de dégradation montre que l’oxydation est très incomplète. De nombreux sous-produits organiques toxiques sont formés, et la conversion en CO est élevée. Le couplage à un catalyseur à base de MnO2 améliore sensiblement les performances du procédé. La décomposition de l’ozone produit dans la décharge mène à la formation d’oxygène atomique adsorbé, qui permet d’éliminer en partie les sous-produits indésirables, et d’augmenter la sélectivité du CO2. Des phénomènes de sorption importants ont été détectés dans le catalyseur. Enfin, une décharge à barrière diélectrique coplanaire est développée pour la décontamination chimique et biologique de surface. La dégradation d’un simulant de l’agent neurotoxique VX est examinée. Les espèces réactives de l’oxygène et le taux de contamination initial influent sur le rendement. Le procédé s’est révélé très efficace pour des opérations de stérilisation sur la bactérie Escherichia coli. Les principaux processus d’inactivation du micro-organisme sont mis en évidence : érosion chimique par les espèces oxydantes, rupture de la membrane sous l’effet des espèces chargées.

Mots clés : plasma non-thermique, décharge électrique impulsionnelle, streamer, générateur de Marx, élimination de COV, traitement de surfaces, décontamination chimique, stérilisation

Summary :
This work deals with the study of nanosecond pulsed filamentary discharges at atmospheric pressure and their applications for environmental purposes.
The first part of this study concerns the physical and chemical characterization of a wire to cylinder corona discharge. A high-voltage short rise time pulse forming system based on Marx generators technology is developed as a power supply for the electrical discharge. Electrical signals are analyzed in order to identify the typical steps of the discharge (initiation, propagation and conduction). The influence of pulse parameters on streamers characteristics is studied. The amplitude (from 40 to 70 kV) and the rise time (in the range 4-12 ns) do not show any significant effect on the production of active species in the plasma. On the other hand, the process efficiency is improved when reducing the length of the high-voltage pulse. The production of active species in the gap is mainly due to the ionization, and the energy injected after cathode junction only leads to gas temperature increase.
The corona discharge is then used for the treatment of a gas stream contaminated with three VOCs (propane, isopropyl alcohol and propene). The destruction rate strongly depends on the compound chemical structure and on its initial concentration. The study of the degradation mechanisms shows that the oxidation is incomplete. Several hazardous organic by-products are formed, while the conversion into CO is very high. The process efficiency is improved by coupling the non-thermal plasma with a MnO2-based catalyst. The decomposition of ozone produced in the discharge leads to the formation of adsorbed atomic oxygen. Toxic by-products are partly removed, and the conversion into CO2 is favoured. Intense sorption phenomena are detected on the catalyst surface.
Finally a coplanar dielectric barrier discharge is developed for chemical and biological decontamination of surfaces. A simulant of neurotoxic agent VX is decomposed. Reactive oxygen species and initial contamination rate have an effect on the decontamination efficiency. The process is very effective for the sterilization of bacteria Escherichia coli. The main inactivation processes are showed : chemical erosion by oxidizing species, membrane rupture due to charged species.

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