Formation et caractérisation des agrégats de nanoparticules

Contexte

La collision et l'agrégation de nanoparticules en suspension (telles que : la suie, le cuivre, l'argent, l'or, etc.) par différents mécanismes de transport (diffusif, convectif, thermophorétique, etc.), notamment par le mouvement brownien, conduisent à la formation d'agrégats complexes et ramifiés. En outre, la suie ou le carbone noir produits dans les flammes, subissent également un transfert de masse avec la phase gazeuse, ce qui entraîne un changement important de la morphologie des particules. Cette morphologie peut être décrite en termes de géométrie fractale qui rend compte de la nature stochastique de la géométrie de la particule. Les simulations numériques impliquant ces types d'agrégats constituent donc un grand défi.
En outre, de nombreuses études considèrent que les particules sont sphériques (en particulier dans le domaine des aérosols atmosphériques ou de la combustion dans les systèmes industriels), ce qui simplifie grandement le problème mais induit de grandes incertitudes sur les grandeurs physico-chimiques des particules. En effet, la morphologie des particules joue un rôle important dans leur transfert de chaleur, leur aérodynamique, leur interaction avec la lumière, etc. Dans ce contexte, la compréhension de la morphologie des agrégats de la racine et de ses implications est hautement prioritaire.

Simulation de la formation des aggrégats

Le code d'agrégation de Monte Carlo (MCAC) est un outil de la méthode des éléments discrets développé pour simuler l'agrégation des particules de suie dans les flammes. Ces agrégats sont initialement modélisés comme des particules primaires presque sphériques ayant un diamètre dans la gamme de 8 à 30 nm. Lorsque ces particules se développent dans les flammes par coagulation et réactions de surface, elles subissent un changement simultané des régimes d'écoulement et d'agrégation. Ceci est pris en compte dans les simulations MCAC. Ce code prend également en compte le transfert de masse avec la phase gazeuse et aussi la fragmentation des agrégats de suie sous l'effet de l'oxydation.  Ceci est réalisé avec précision en couplant le MCAC avec un code de dynamique des fluides numérique (CFD). Dans ce contexte, une population d'agrégats  fractals composée de particules primaires sphériques superposées est simulée. Ces particules présentent une remarquable ressemblance avec celles observées expérimentalement, par exemple par analyse d'images en microscopie électronique à transmission (TEM). Enfin, ce code permet également d'étudier à la fois la distribution de taille des particules primaires/agrégats et la cinétique d'agrégation.

Caractérisation morphologique

Les particules ainsi générées sont dites « fractales », ce qui signifie que leur répartition de masse spatiale est une loi de puissance de la dimension spatiale. Cela signifie que ces particules présentent une grande surface pour une masse réduite. Il en résulte des impacts importants sur leurs propriétés radiatives et sur la santé humaine. Afin de permettre une meilleure description de la façon dont ces particules se déplacent, interagissent avec la lumière ou avec le corps humain, il est important d'améliorer leur description morphologique. En particulier, ces particules semblent ne pas être assez grandes pour être décrites avec précision par l'approche fractale qui est un concept idéal pas toujours adapté aux particules dont la taille est relativement réduite (dans le cas présent, le nombre de sphères primaires dans l'agrégat n'est pas assez grand).

Dans ce contexte, nous développons un modèle analytique capable de décrire la morphologie de ces particules. La fonction de corrélation par paires s'avère bien adaptée à cette fin.